Carabetta等[45]以聚苯乙烯苯磺酸(PSS)为涂层和黏结剂，加入碳干凝胶(CX)/Si的复合负极中。CX具有大孔结构，对Si颗粒具有支撑作用，而PSS有较好的离子导电性，二者联用可以改善SEI不稳定的情况。该复合负极经过40次循环后达到初始容量的80%，与以PVDF为黏结剂的电极相比，容量保持率提高了5倍。Liu等[26]将第五周期和第二主族的多价阳离子与聚(3,4-亚乙基二氧噻吩)∶聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT∶PSS)进行交联，作为硅基负极的黏结剂。PEDOT∶PSS具有良好的电化学稳定性和离子电导率。其中，Sn4+与PEDOT∶PSS的交联效果较好，交联后的黏结剂表现出更高的黏度和电导率。经过100次循环后，还有1876.4 mAh/g的容量，在8.0 A/g的高电流密度下仍能释放出800 mAh/g的容量。Sn4+通过交联将线性PSS链转化为3D网络结构，产生更高的离子导电性和更高的黏度，提高了电极的循环性能和倍率性能。此外，Liu等[27]还将甘油作为交联剂与PEDOT∶PSS进行交联，PEDOT∶PSS经甘油交联后，其结构由二维线性分子转变为三维导电网络，有利于缓解锂化/脱锂过程中硅巨大的体积变化。甘油的羟基不仅与PEDOT∶PSS的磺酸基交联以提高机械强度，还与Si表面的SiO x 发生反应，进一步改善硅和PEDOT∶PSS之间的界面相容性。研究显示，电极的首次库仑效率可达85.6%，以0.5 A/g的电流密度进行200次循环，可逆容量约为1951.5 mAh/g；在8.0 A/g的大电流下，仍有804 mAh/g的容量。Wang等[28]将聚苯胺(PANI)、聚丙烯酸(PAA)和植酸进行复合，制备了三维导电网络结构的黏结剂，用于制备硅基电极[图2(a)]。研究发现，当PAA含量达到30%时，硅负极表现出最佳的循环稳定性，经100次循环后，容量保持率在83%以上；含有该黏结剂的硅负极在4.2 A/g的电流密度下，循环寿命可以达到1000周。究其原因，植酸掺杂和凝胶化的聚苯胺作为硅负极的连续导电网络结构可增加其导电性；同时，聚丙烯酸提供的羧基对集流体和Si颗粒有强的结合能力，增强了硅电极的稳定性。这种多功能黏结剂提供了快速的电子和离子传输通道，为Si颗粒的体积变化提供了更大的空间。为了结合导电聚合物黏结剂和水性电极涂层工艺的优点，Zheng等[29]通过乳液聚合法制备了一些可用于硅碳负极的导电聚合物黏结剂乳液。以过硫酸钾作为引发剂，加入十二烷基硫酸钠、羧甲基纤维素钠(CMC)、甲基丙烯酸苄酯(BzM)或1-萘甲基丙烯酸甲酯(NaM)，通过搅拌、加热等方式形成聚甲基丙烯酸苄酯(PBzM)或聚1-萘甲基丙烯酸甲酯(PNaM)；或将1-蒽甲基丙烯酸甲酯(AnM)和甲基丙烯酸丁酯(BuM)聚合[图2(b)]；与CMC一起作为黏结剂用于硅负极。实验表明，黏结剂中芳香单元含量的增加提高了电池的电化学性能，使用PNaM的锂离子电池容量可达880 mAh/g左右，200次循环后容量保持率约为75%。研究发现，黏结剂和活性材料颗粒通过“点接触”黏附，使锂离子更容易与负极活性物质接触，而且材料分布均匀，颗粒连接紧密，有利于提高电极的循环性能。
高能量锂离子电池硅基负极黏结剂研究进展<聚丙烯酰胺与cmc>
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