而两人再度相遇之时，则是在成年之后了。当时张无忌摔断了腿，并为灭绝师太所擒捉，而这时周芷若却已身为峨嵋弟子。当张无忌表明身份，让周芷若感到惊喜异常。而这次的巧遇，也开启了两人之间的情缘。
当张无忌挺身而出，为搭救明教教众而自愿身受灭绝师太三掌，周芷若眼见张无忌身受重伤，技巧性地运用委婉的言语，软性挤兑了灭绝师太的进击，帮助张无忌减少痛苦。这对于先前以深受喂饭之德的张无忌，心中更加对周芷若感激于心。
在光明顶上， 当六大门派围攻明教，而明教遭遇倾覆之灭的同时，张无忌再度挺身相助，孤身一人抵抗六大门派的车轮战。在张无忌遭受险厄危机之时，周芷若再度适时地给予指点协助，张无忌感激至深。
但是对周芷若而言，转折点显然是在她奉灭绝师太之命，一剑刺伤张无忌之后。周芷若个性温柔细心而内向，极为敏感，因此也很容易受外界的意见所影响。她与张无忌重逢，他因心怀感激而对她好，她自然也是对他友善，但丁敏君及灭绝师太一个恶意影射无忌跟她有暖昧关系、一个迫她杀人明志，却是周芷若对无忌开始产生特殊感觉的重要因素。她刺了他这一剑之后，自然再也不能忘记他了。（第二十二回）
（二）周芷若心中的恶魔被激发，也是因为爱？
周芷若对张无忌所含的爱，在她一剑刺伤张无忌后，快速地膨胀。张无忌对周芷若的无心之伤丝毫不放在心上，反而对于周芷若三番四次的恩情，始终铭记于心。当赵敏欲为难周芷若时，张无忌奋不顾身的搭救，更令周芷若惊喜万状、情难自已。（第二十六回）
周芷若自从伤害张无忌，萌发了爱情因子，就此心中日夜悬念著张无忌。而这份爱也随思念与日递增，急速攀升。当在此危难之时，恰逢意中人现身相救，在这一刻间，作者描写了周芷若在感官知觉、嗅觉与触觉上，所产生的感受变化，乃有其特殊意义。
简单来说，周芷若在感官上对张无忌的生理反应与大脑所分泌的动情激素产生了交互作用，而这一作用则让周芷若对张无忌的情感，除了爱情层面外，又融入了一种异样的渴望。使得周芷若觉得张无忌的冒险犯难、关心备至误其认为他对自己有情。
这个观点，不只周芷若深信不疑，连她的师父灭绝师太也如此认同。因此，当灭绝师太逼迫周芷若，利用美色去引诱张无忌，理由是：“小子无论如何不肯吐露谢逊的所在，但天下却有一人能叫他去取得此刀，”而周芷若知道师父说的是她自己时，当下心裡的感觉是又惊又羞，又喜又怕。（ 第二十七回 ）
在不得已的情况下，周芷若忍痛答应了师父。
紧接下来的一连串毒计，充分展现出了周芷若深刻的心机。在荒岛上，她下毒迷倒众人，且驱逐赵敏， 重伤殷离，导致殷离伤重而亡，并将这些阴狠鸷刻的计策嫁祸于赵敏，让张无忌痛恨赵敏而专情于自己。
所以与其说周芷若在逐步实现灭绝师太交与其的任务，不如说她所做的一切，主要的目的其实是为了独占张无忌的爱。
周芷若用尽心机，精心布置，于公而言，不但能够实现对师父的承诺。于私方面，也能消灭情敌赵敏，独享张无忌的爱。这个时候的周芷若， 充分表现其高度佔有欲，而不容许对方有所忽视的现象，也掺杂了期望获得利益的现象。
当周芷若运用手段，达成了她的目的，使得张无忌痛恨赵敏，而选择与她成亲，也促成了两人对承诺的共识。但她万万没想到的是，赵敏突然闯入喜堂，以金毛狮王谢逊的下落来威胁张无忌，并隐然揭发出周芷若的恶行。张无忌迫不得已跟随赵敏离去，致使婚礼中断，令周芷若愧怒难当，暴起伤害赵敏，并撂下狠话。（第三十四回）
周芷若为了佔有张无忌，掩恶伪善，极工心计，费尽心思，筹划计议。眼见即将达成目的， 却因赵敏的介入而致功败垂成。她羞怒难抑，出手欲置情敌赵敏于死地，却为张无忌所救， 让她于忿恨中交融了嫉妒。综合周芷若的种种举止表现来看，正说明了爱情具有浓厚的独占性质，只要其他类型的爱（包括长辈对恋爱中子女的爱）出现在两名恋人当中，嫉妒心将会萌发。
（三）单恋愚爱：报复与宣泄
因此周芷若因张无忌的毁婚导致自尊心受创甚深，自此由正转邪，形式风格大变。归结原因， 都是因为她为张无忌所伤害，让自负美丽的她，极难忍受这般的情感挫败。因此，她苦练九阴真经，并寻找机会报复情敌赵敏，她招宋清书为夫，是想让张无忌产生悔恨且嫉妒的感受。
在屠师大会上的冷酷残害武林同道，则是希望藉此尝到报复的快感。这些行径的形成原因， 和对爱情强烈依附所产生的自卑情结有很大的关联。周芷若因本身对爱情挫败的自卑感作祟， 而致令她实行一连串的偏差行为来建构出优越感。一方面是为了报复心理，另一方面则是情绪的宣泄。
针对周芷若对张无忌所显现出的变质之爱可看出周芷若对张无忌散发著强烈的爱，但这份爱情却是单向的自作多情。
张无忌个性优柔寡断，周芷若不明就里，将张无忌对她的敬重，误认为是爱的表现，致使衍生而出一场浩劫风波。
当周芷若最后向张无忌忏悔自己的恶行，并试探性地询问张无忌的爱情归属时， 张无忌则明确地向她表示， 对赵敏是刻骨铭心的爱， 让周芷若终于认清了自己对张无忌的爱情，终归是一场单恋愚爱。
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